AB INITIO CALCULATIONS OF CRYSTAL-FIELD FOR ACTINIDE DIOXIDES
G. Gaigalas^a, E. Gaidamauskas^a, Z. Rudzikas^a, N. Magnani^b, and R. Caciuffo^b
aVilnius University Research Institute of Theoretical Physics and Astronomy, A. Goštauto 12, LT-01108, Vilnius, Lithuania
E-mail: gaigalas@itpa.lt
^bEuropean Commission, Joint Research Centre, Institute for Transuranium Elements, Postfach 2340, D-76125 Karlsruhe,
Germany

Received 3 August 2009; revised 27 October 2009; accepted 18 December 2009

In this paper we report on large-scale multiconguration Dirac–Fock and relativistic conguration-interaction calculations in the framework of crystal-field theory of the actinide dioxides. In order to be able to perform such calculations the package of the relativistic atomic structure calculations GRASP2K has been extended. The correlation and relativistic effects were taken into account. Calculated crystal-field energy levels of actinide dioxides are compared with other theoretical and with experimental results based on inelastic neutron scattering measurements.

Keywords: crystal field, crystal-field splitting, multiconguration Dirac––Fock, uranium dioxide, neptunium dioxide, americium dioxide, plutonium dioxide

KRISTALINIO LAUKO AKTINIDŲ DIOKSIDUOSE AB INITIO SKAIČIAVIMAI
G. Gaigalas^a, E. Gaidamauskas^a, Z. Rudzikas^a, N. Magnani^b, R. Caciuffo^b
aVilniaus universiteto Teorinės fizikos ir astronomijos institutas, Vilnius, Lietuva
^bEuropos Komisija, Jungtinis Tyrimu Centras, Transuraninių elementų institutas, Karlsruhe, Vokietija

Sunkiųjų cheminių elementų spektroskopinių tyrimų svarba nuolat didėja. Tačiau tokių elementų fizika yra labai sudėtinga, čia būtina derinti precizinius eksperimentus su kaip galima tikslesniais teoriniais tyrimais.
Darbas skirtas įvertinti koreliacinių, reliatyvistinių ir radiacinių efektų įtaką aktinidų dioksidų spektrinėms charakteristikoms. Tiriami urano, neptūnio, plutonio ir americio oksidų energijų spektrai. Taikomi daugiakonfigūracinis Dirako ir Foko bei reliatyvistinis konfigūracijų superpozicijos artiniai bei atsižvelgiama į aukštesnių eilių reliatyvistines ir radiacines pataisas.
Gautieji rezultatai liudija aukštą taikomų metodų tikslumą ir efektyvumą. Kartu pabrėžiama būtinybė visų pirma atsižvelgti į kuo didesnį urano atomą supančių jonų kiekį, o tik po to – kuo tiksliau į koreliacinius ir reliatyvistinius efektus.